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論文

Fuel cycle scenarios and back-end technologies of HTGR in Japan

深谷 裕司; 後藤 実; 柴田 大受

IAEA-TECDOC-2040, p.133 - 136, 2023/12

日本では、エネルギー資源の確保を目的として、高速増殖炉によるマルチリサイクル核燃料サイクルの確立に向けたバックエンド技術の開発を進めてきた。高速増殖炉開発は基礎研究にとどまっているが、軽水炉燃料サイクルに関しては、ウラン燃料の再処理技術や処分技術をその過程で完成させた。これらの技術は事業者に引き継がれ、実用化されつつある。現在、日本では、高温工学試験研究炉(HTTR)、商用高温ガス炉概念であるガスタービン高温炉設計GTHTR300、及び関連する再処理技術が完成し、国内実証炉計画が進行中である。このような背景から、日本における代表的な核燃料サイクル政策は再処理であるが、日本では、商用高温ガス炉の利用を拡大するために、様々な核燃料サイクルシナリオを検討してきた。そこで、本研究では、そのシナリオと関連技術の開発状況について紹介する。

報告書

燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理

佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09

JAEA-Technology-2023-016.pdf:2.74MB

本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650$$^{circ}$$C及び950$$^{circ}$$Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500$$^{circ}$$C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。

論文

核燃料サイクルとバックエンドの基礎

坂本 義昭

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 30(1), p.15 - 18, 2023/06

原子力発電を行うための一連のプロセス全体を核燃料サイクルと呼ぶが、その各プロセスからは様々な種類の放射性廃棄物が発生する。これらの放射性廃棄物はこれらの一連の施設の操業及び廃止措置から発生し、放射能濃度やその性状に応じて適切な処理と処分が行われる。ここでは、基本的な核燃料サイクルの概要及びバックエンドと呼ばれる放射性廃棄物(核燃料サイクル以外の施設での放射性物質の利用による放射性廃棄物も含む)の処理・処分の基礎について概説する。

論文

Revision of the criticality safety handbook in light of the reality of the nuclear fuel cycle in Japan; With a view to transportation and storage of fuel debris

須山 賢也; 植木 太郎; 郡司 智; 渡邉 友章; 荒木 祥平; 福田 航大

Proceedings of 20th International Symposium on the Packaging and Transportation of Radioactive Materials (PATRAM22) (Internet), 5 Pages, 2023/06

1990年代以降計算機能力が向上して連続エネルギーモンテカルロコードが広く使用されるようになってから、どのような複雑な体系であっても必要なときに高精度な臨界計算が可能となり、臨界安全評価におけるハンドブック類の存在意義は大きく変化した。大量の計算をあらかじめ行ってデータを整理しておくことの価値は低下したため、1999年に第2版が公刊されて以降、過去四半世紀近く我が国では臨界安全ハンドブックの改訂は行われて来なかった。2011年に福島第一原子力発電所事故が発生した我が国では、複雑な構成元素を含む燃料デブリの輸送や貯蔵における臨界安全問題を取り扱う必要に迫られており、そのような複雑な物質の臨界安全管理のためのデータの整理が喫緊の課題となっている。また、燃焼度クレジットの分野では、事故の影響のために到達燃焼度の低い燃料集合体の輸送や貯蔵も課題となる。そして、連続エネルギーモンテカルロコードの入力となる核データは1990年代から数回改訂されてJENDL-5が2021年末から利用できるようになるなど、その取り入れも現場のニーズとして上がってきている。本報告では我が国における最新の臨界安全研究の概要と、輸送や貯蔵分野に適用することも可能な我が国における臨界安全ハンドブックの改訂計画について報告する。

論文

Raman identification and characterization of chemical components included in simulated nuclear fuel debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium

日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.61(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO$$_{2}$$, U$$_{3}$$O$$_{8}$$, (Fe,Cr)UO$$_{4}$$ (iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO$$_{2}$$, tetragonal ZrO$$_{2}$$, and Zr$$_{3}$$O. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.

論文

機械学習分子動力学法による核燃料物質の高温物性評価

小林 恵太; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦

まてりあ, 62(3), p.175 - 181, 2023/03

核燃料の研究開発において、原子炉運転時からシビアアクシデント時の融点付近に至る温度領域まで、核燃料物質の高温物性を把握することが必須となるが、その取扱いの困難さから、実験研究を行うことは容易ではない。一方、シミュレーション研究は安全に実施可能であるが、高温物性評価のために必要である、高精度な大規模構造の長時間シミュレーションは、従来のシミュレーション手法では、実施が難しかった。我々は、最近開発された機械学習技術を応用して高精度な大規模構造の長時間シミュレーションが実施可能な「機械学習分子動力学法」を用いて、酸化トリウムの高温熱物性評価に成功した。本稿は、機械学習分子動力学法と我々の研究成果について概説する。

論文

Extraction properties of trivalent rare earth ions from nitric acid using a triamide-amine extractant

内野 聖子*; 成田 弘一*; 北 圭介*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 長縄 弘親*; 坂口 幸一*; 大渡 啓介*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 30(1), p.39 - 46, 2023/00

トリアミドアミン, tris(N,N-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (DEHTAA)による硝酸水溶液からの3価希土類イオン(RE$$^{3+}$$)の抽出について検討した。抽出メカニズムは、硝酸水溶液からのRE$$^{3+}$$の抽出挙動、原子番号と抽出割合(E%)の関係によって評価した。DEHTAA分子は、硝酸濃度1.0Mと平衡となった有機相においてDEHTAA-HNO$$_{3}$$錯体、硝酸濃度6.0Mと平衡となった有機相においてはDEHTAA(HNO$$_{3}$$)$$_{2}$$錯体を主として形成した。このことにより、軽RE$$^{3+}$$のE%の硝酸濃度依存性は、$$sim$$0.5Mにおいて最小、$$sim$$2M HNO$$_{3}$$において最大となるユニークな特性を示す。RE$$^{3+}$$の分配比のスロープアナリシスの結果は、硝酸濃度1.0Mでは主なRE$$^{3+}$$錯体はRE(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$DEHTAA(DEHTAA HNO$$_{3}$$)であることが示唆された。硝酸濃度1.0Mでは、E%はLa$$^{3+}$$からLu$$^{3+}$$に向かって減少したが、硝酸濃度0.25MではLa$$^{3+}$$からNd$$^{3+}$$に向かって増加、硝酸濃度6.0MではLa$$^{3+}$$からSm$$^{3+}$$に向かって増加した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

Machine learning molecular dynamics simulations toward exploration of high-temperature properties of nuclear fuel materials; Case study of thorium dioxide

小林 恵太; 奥村 雅彦; 中村 博樹; 板倉 充洋; 町田 昌彦; Cooper, M. W. D.*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.9808_1 - 9808_11, 2022/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:71.37(Multidisciplinary Sciences)

核燃料の一つであるトリウム酸化物に対し、機械学習分子動力学法を用い、その高温物性を調査した。様々な交換汎関数により第一原理計算を実施し、ニューラルネットによりその結果を学習することにより機械学習力場を構築した。特にSCANと呼ばれる交換汎関数を用いた第一原理計算結果を学習することにより得られた機械学習力場は、ラムダ転移温度や融点を含め、比較可能な実験データの多くに対し高精度な結果を示した。

論文

Time dependence of corrosion behavior on Ta in NaOH solutions

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

Materials Transactions, 63(4), p.538 - 544, 2022/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

核燃料再処理機器に使用されているタンタルについて、除染作業での使用が想定される水酸化ナトリウム溶液における腐食挙動の時間依存性を浸漬腐食試験により調査し、経時変化の機構について表面観察および電気化学測定結果から検討した。浸漬腐食試験についてNaOH濃度は1から7mol/L、浸漬時間はそれぞれ、24から168hrとし、室温で行った。腐食速度はNaOH濃度とともに増加するが、浸漬時間によりピークを示しその後減少した。ピークまでの時間はNaOH濃度が高いほど短時間であった。浸漬腐食試験後に洗浄・秤量を行った試料表面のSEMおよびラマン分析では皮膜の生成はみられなかった。一方、分極抵抗は浸漬直後から減少した後に一定値あるいは増加を示した。分極抵抗の経時変化は腐食速度の変化と同じ挙動を示し、また分極抵抗の値は皮膜抵抗と電荷移動抵抗の和とおおよそ一致することから、腐食速度の経時変化は浸漬による皮膜生成に影響を受けることが示唆された。皮膜は主としてTaの溶解により生成するNa$$_{8}$$Ta$$_{6}$$O$$_{19}$$であると考えられた。

報告書

NMB4.0ユーザーマニュアル

岡村 知拓*; 西原 健司; 方野 量太; 大泉 昭人; 中瀬 正彦*; 朝野 英一*; 竹下 健二*

JAEA-Data/Code 2021-016, 43 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-016.pdf:3.06MB

今後の核燃料サイクルの確立・高度化には、将来の原子力発電シナリオに応じて発生する多様なマスバランスを定量的に予測・分析することが求められる。しかし、核燃料サイクルはフロントエンドからバックエンドまでの多様な工程によって構成されており、モデル化の複雑さ、想定されるシナリオの多様さなどからシナリオの分析は容易ではない。そこで日本原子力研究開発機構と東京工業大学は、天然ウランの採掘から地層処分の核種移行工程までのマスバランスを統合的に解析するためのツールとしてNMBコードを開発した。NMBコードは、汎用性のある各工程の記述、広範なデータベース、高速な核種変換計算などを備え、ユーザーが指定する発電量や再処理容量などの条件に基づいて、各工程におけるマスバランスを定量化することができる。またNMBコードは多様なステークホルダーが利用できるように実行プラットフォームをMicrosoft Excel(R)としている。本ユーザーマニュアルでは、NMB4.0版のデータベースならびにシナリオ入力を作成する方法を述べる。

論文

貴重なウラン資源の有効利用; 伝えたい「閉じたサイクル」の実力

佐賀山 豊; 澤田 哲生*; 田中 治邦*

エネルギーフォーラム, (807), p.18 - 22, 2022/03

核燃料サイクルの必要性,将来性,課題(コスト,軽水炉サイクルの是非など)などを議論する。カーボンニュートラルの潮流により、今後、各国で原子力(軽水炉)発電所が建設ラッシュを迎える。そのため、天然ウランの価格高騰が予想され、高速炉サイクル開発の必要性が増している。もんじゅまでの開発で蓄積してきたわが国の産業界や原子力機構が保有している、高速炉の設計・建設・運転・保守などの技術を散逸させず、高い安全性と経済性を兼ね備えた高速炉の実用化概念を世の中に提示し、速やかに実現させるべく、開発を着実に進めることが肝要。

論文

核燃料サイクル施設の規制基準と六ヶ所再処理施設の安全対策

芳中 一行; 鈴木 将文*

技術士, (659), p.4 - 7, 2021/11

AA2021-0418.pdf:1.1MB

福島第一原子力発電所事故を契機に原子力施設の規制基準が見直された。核燃料サイクル施設に対しても自然災害への対策、重大事故への対処など多くの要求が追加された。六ヶ所再処理施設では原子燃料のリサイクルの実現を目指して、新しい基準に適合させ、安全性を向上させるために各種安全対策が進められている。

報告書

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される$$alpha$$線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950$$^{circ}$$C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.1$$times$$10$$^{4}$$Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

論文

$$^{129}$$I/$$^{127}$$I and $$Delta$$$$^{14}$$C records in a modern coral from Rowley Shoals off northwestern Australia reflect the 20th-century human nuclear activities and ocean/atmosphere circulations

三ツ口 丈裕; 岡部 宣章*; 横山 祐典*; 米田 穣*; 柴田 康行*; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 國分 陽子

Journal of Environmental Radioactivity, 235-236, p.106593_1 - 106593_10, 2021/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.21(Environmental Sciences)

深部流体の識別指標に資するためのヨウ素129($$^{129}$$I)測定技術開発を目的として、北西オーストラリア産の現生サンゴ骨格年輪(西暦1931年-1991年)のヨウ素129濃度($$^{129}$$I/$$^{127}$$I)及び炭素14濃度($$Delta$$$$^{14}$$C)を測定した。$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iは東濃地科学センター加速器質量分析装置(JAEA-AMS-TONO-5MV)を用い、$$Delta$$$$^{14}$$Cは東京大学の加速器質量分析装置を用いて測定した。その結果、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iと$$Delta$$$$^{14}$$Cの両方で1950年代から明瞭な上昇が見られた。$$Delta$$$$^{14}$$Cの上昇は大気圏核実験によるものであり、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iの上昇は大気圏核実験及び核燃料再処理によるものである。以上の結果は先行研究と良く一致していることから、JAEA-AMS-TONO-5MVによる$$^{129}$$I/$$^{127}$$I測定が更に拡張されたといえる。

論文

Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:66.68(Nuclear Science & Technology)

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U$$_{3}$$O$$_{8}$$ pellet through immersion in a H$$_{2}$$O$$_{2}$$ aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.

論文

TaのNaOH水溶液中における腐食挙動の時間依存性

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

材料と環境, 70(6), p.192 - 198, 2021/06

核燃料再処理機器に使用されているタンタルについて、除染作業での使用が想定される水酸化ナトリウム溶液における腐食挙動の時間依存性を浸漬腐食試験により調査し、経時変化の機構について表面観察および電気化学測定結果から検討した。浸漬腐食試験についてNaOH濃度は1から7mol/L、浸漬時間はそれぞれ、24から168hrとし、室温で行った。腐食速度はNaOH濃度とともに増加するが、浸漬時間によりピークを示しその後減少した。ピークまでの時間はNaOH濃度が高いほど短時間であった。浸漬腐食試験後に洗浄・秤量を行った試料表面のSEMおよびラマン分析では皮膜の生成はみられなかった。一方、分極抵抗は浸漬直後から減少した後に一定値あるいは増加を示した。分極抵抗の経時変化は腐食速度の変化と同じ挙動を示し、また分極抵抗の値は皮膜抵抗と電荷移動抵抗の和とおおよそ一致することから、腐食速度の経時変化は浸漬による皮膜生成に影響を受けることが示唆された。皮膜は主としてTaの溶解により生成するNa$$_{8}$$Ta$$_{6}$$O$$_{19}$$であると考えられた。

論文

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

論文

Fuel design and fabrication; Pellet-type fuel

加藤 正人

Encyclopedia of Nuclear Energy, Vol.2, p.298 - 307, 2021/00

The fuel design and fabrication of pellet-type fuels including oxides, nitrides, and carbides were reviewed. Temperature analysis, fuel properties, and irradiation behaviors were described in the section regarding fuel design. In the fuel design, the temperature profile in the radial direction of a pellet is analyzed for fuel performance evaluation, and the maximum temperature of the fuel is limited to below the melting temperature of fuels in the fuel design to prevent fuel failure. Therefore it is important to know physical and chemical properties of the fuel pellets. Understanding the fission product behavior is also important in evaluating burning fuels, because pellet and cladding interaction causes. In addition, general procedures to generate each fuel were summarized in the fuel fabrication section. Pellets of UO$$_{2}$$ and MOX are stable in air atmosphere, but nitrides and carbides are handled in a glove box filled with inert gas to prevent ignition by the reaction with oxygen.

論文

核燃料サイクルの推進と核不拡散・核セキュリティの確保

玉井 広史; 持地 敏郎; 千崎 雅生*; 岩本 友則*; 石黒 穣*; 北出 雄大; 佐藤 丙午*; 末廣 利恵*; 谷口 富裕*; 深澤 哲生*; et al.

第41回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2020/11

近年、我が国のプルトニウム利用の停滞及び核燃料サイクルの核不拡散・核セキュリティに関する批判が一部で増していることを踏まえ、核燃料サイクル政策の持続的発展に向け、こうした批判の妥当性を吟味し核不拡散・核セキュリティ上の観点からの課題等について検討した。

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